2国周遊の場合 2国を周遊する場合はポルトガル南部からセビーリャに行く方法が順路かと。 2国を2週間で周遊したい方にはリスボン、シントラ、ナザレ、オビドス、エヴォラ(+モンセラーシュ)、サンヴィセンテ岬、(ファロ、セビーリャ経由)コルドバ、グラナダ、トレド、セゴビア、バルセロナを両国をほぼ1週間ずつ薦めています。 スペイン側は高速列車と特急で問題なく回れます(より速く)のでポルトガルはレンタカー、スペインは公共交通と変化をつけられたらいかがですか。 アルハンブラは少なくとも8、9割の方は評価していると思います。
追伸 レンタカーにこだわられているようでしたので、あえて反対はしませんでしたが、レス6の方の通り、ポルトガルも(というより欧州のすべての国)は列車とバスだけで十分回れますよ。時刻表さえチェックすれば効率よく。 一部不便なところはタクシーまたはツアーバスで、欧州中どこも問題ありません。