カード会社に連絡してみては？

私もそこまで詳しくないのでつなぎ的ですが、、、

昨年夏にTGVのチケットをSNCFサイトで購入しました。それまでも何回か購入していますが特に決済できないとかはなかったです。
が、昨年11月頃にThalysのチケットをThalysのサイトから購入しようと思ったら出来ませんでした。その時にカード会社に電話をしたらカード会社の方のセキュリティに引っかかっていたという事でしたのでお願いをして決済できるようにしてもらいました。（セキュリティレベルの一時的な変更）
ちなみに、先々週あたりにヨーロッパに行っていたのですが、アドリア航空サイトからのチケット購入でもセキュリティーで弾かれてしまいました。また、パリの路面店での買い物には普通に使えたカードがその1時間後くらいのギャラリーラファイエット（デパート）での買い物ではセキュリティーに引っかかってしまいました。なんでもデパートでは不正利用が多いとか。今まで何回も買い物をしていたのにこうやって弾かれたのは初めてでしたのでカード会社のセキュリティーレベルも上がっているのかもしれません。
ですのでまずはお使いのカード会社に電話をして何故決済できなかったか確認してみたらいいと思います。

カードがICチップ付きかどうかについてはわかりませんが、今まではICチップないものでも普通にSNCFネットで購入していました（自分で乗車券をプリントアウトして持っていくタイプ）
ただ先日ニースSNCF駅の自動券売機でICチップ付きではないカードを使おうと思ったら使えませんでした。

少しでもご参考になれば。